Marcel Stark
Doktorand
Kooperative Promotion mit TU Darmstadt
Die spontane Raman-Spektroskopie ist eine laserbasierte optische Diagnostik, die immer neue Anwendungsgebiete erschließt, sich aber durch eine geringe Signalintensität auszeichnet. In Gasen können trotz des schwachen Signals die Temperatur und die molaren Anteile von Molekülen mit hoher Genauigkeit, nichtintrusiv und in situ mit hoher zeitlicher und räumlicher Auflösung gemessen werden. Die Analyse der Raman-Spektren erfolgt mit klassischen Methoden und modernen Ansätzen des maschinellen Lernens (ML). Durch die Kombination bewährter Techniken mit neuen ML-Methoden soll die Genauigkeit und Effizienz der Datenanalyse verbessert werden. Klassische Ansätze bieten eine solide Grundlage, stoßen aber bei sehr komplexen Daten an ihre Grenzen. Hier setzen moderne ML-Methoden an, um diese Herausforderungen zu überwinden und noch tiefere Einblicke in die Daten zu ermöglichen. Dieser interdisziplinäre Ansatz soll die Möglichkeiten der Raman-Spektroskopie erweitern.
Für die Auswertung stationärer Prozesse wird klassischerweise das Spectral Fitting eingesetzt. Mittels eines Optimierungsalgorithmus wird das synthetische Spektrum bestimmt, das das experimentelle Spektrum am besten erklärt. Dazu werden die Parameter des synthetischen Spektrums, wie die Molanteile und Temperatur, mit der Methode der kleinsten Quadrate optimiert. Ein Ergebnis der Methode, ist in der nebenstehenden Grafik dargestellt. Hier wird vor allem die Stärke des Spectral Fittings deutlich, die es ermöglicht, die teilweise stark überlagerten Moleküle eindeutig aufzulösen. Diese Methode ist jedoch anfällig für Ausreißer, Rauschen und korrelierte Parameter. Um eine robustere, genauere und präzisere Analyse zu erhalten, wird der Bayes’sche Statistikansatz verwendet, der es ermöglicht, bereits bekanntes Wissen in den Optimierungsprozess einzubeziehen. Da die Modellierung synthetischer Spektren immer mit einem gewissen Modellfehler behaftet ist, der zu systematischen Abweichungen zwischen tatsächlichen und optimierten Parametern führen kann, sollen moderne Ansätze des maschinellen Lernens eingesetzt werden. So werden im Laufe des Vorhabens beispielsweise neuronale Netze eingesetzt, um die Modelle implizit aus den experimentellen Daten zu trainieren und damit die auftretenden Modellfehler weiter zu reduzieren. Ziel ist es, die Genauigkeit der Raman-Datenanalyse zu verbessern und die Beiträge einzelner Moleküle auch bei geringen Molanteilen noch zu identifizieren und zu quantifizieren.
Spectral Fitting eines Raman-Spektrums der oxidativen Dehydration von Ethanol zu Acetaldehyd.
